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論文

Retention of uranium in cement systems; Effects of cement degradation and complexing ligands

Ochs, M.*; Vriens, B.*; 舘 幸男

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.208 - 212, 2018/11

https://doi.org/10.15669/pnst.5.208

福島第一原子力発電所の事故に関連したクリーンアップ活動によって、コンクリートなどのセメント系材料を含む様々な種類の放射性廃棄物が発生している。さらに、放射性核種の収着や取り込み能力を含む、その好ましく安定した化学特性のために、セメント系バリア材の利用が検討されている。福島で生じている廃棄物には、特に、有機物,ホウ素,塩分といった、収着遅延に擾乱影響をもたらす共存物質が含まれる。本研究では、異なる劣化条件と、有機物,ホウ素,塩分といった共存物質が存在する条件でのセメント系材料へのU(VI)及びU(IV)の収着遅延を、既存の文献情報をもとに、定量評価する手法を構築することを目的とする。段階的なアプローチを提案し、U(VI)及びU(IV)の収着遅延を例示的に評価した。

論文

核変換研究開発の現状・展望,B; 核変換専用燃料と処理

湊 和生; 荒井 康夫

原子核研究, 47(6), p.31 - 38, 2003/06

長寿命核種の分離変換技術に関して、マイナーアクチノイドを主成分とする窒化物燃料と溶融塩を用いた高温化学再処理に基づく、核変換専用燃料サイクル概念を提案している。核変換専用窒化物燃料及び高温化学再処理技術の特長,研究開発状況、及び今後の展望について述べる。

論文

Recovery of U by electrolysis of UN in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 魚住 浩一*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.745 - 748, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875574

0.2-1.0wt%のUCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶塩系でのUNの溶解挙動をボルタンメトリーによって調べた。U$$^{3+}$$/U及びU$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$の電極反応との比較から、UNの生成自由エネルギー及びUNClの生成自由エネルギーの評価を行った。これを基に、陽極でUNを溶解しながら、陰極でU金属の回収試験を行った。この時、窒素ガスの定量を行い、電解挙動との関係を調べた。

論文

Dissolution of uranium nitrides in LiCl-KCl eutectic melt

林 博和; 小林 紀昭; 小川 徹; 湊 和生

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.624 - 627, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875545

窒化物燃料の再処理に溶融塩を用いた高温化学法を適用することによって、高価なN-15をリサイクルすることができる。この概念の検証を目的として、ウラン窒化物(UN及びU$$_2$$N$$_3$$)を塩化リチウム-塩化カリウム共晶溶融塩中で塩化カドミウムと反応させることによって溶解し、放出される窒素ガスを定量した。その結果、大部分の窒素がN$$_2$$として放出されることが確認された。窒素ガス放出の見られる温度は、これまでの報告にあるTRU窒化物の模擬物質として使われた希土類窒化物の場合よりも高温であった。

報告書

「溶融塩技術と計算シミュレーション」ワークショップ報告書

林 博和; 湊 和生

JAERI-Conf 2001-016, 181 Pages, 2001/12

JAERI-Conf-2001-016.pdf:11.72MB

溶融塩技術を利用した物質の分離や合成は、新たな物質科学の分野を展開していくものとして、近年、調査・研究が精力的に行われてきている。原研物質科学研究部アクチノイド科学研究グループは、日本原子力学会再処理・リサイクル部会と共催で、2001年7月18日に原研東海研において、本ワークショップを開催した。本ワークショップでは、溶融塩の構造や物性から乾式再処理技術と計算シミュレーションに至る、溶融塩技術の基礎から応用までの広範囲にわたる11件の講演が行われるとともに、活発な討議が行われた。

論文

Dissolution and formation of nuclear materials in molten media

小川 徹; 湊 和生

Pure and Applied Chemistry, 73(5), p.799 - 806, 2001/05

https://doi.org/10.1351/pac200173050799
 被引用回数：15 パーセンタイル：54.07(Chemistry, Multidisciplinary)

照射済燃料からアクチノイドを回収する新技術として乾式法が提案されている。原研では、消滅用のTRUを含有する窒化物に対して溶融塩プロセスを応用する手法を検討している。研究の過程で、M-N-Cl系の高温化学、酸素不純物の効果、ランタノイド・アクチノイドの通常の三価のほかの二価の存在の影響について、実験及び解析を進めてきた。溶融塩中の核燃料物質の溶解と析出の過程について、熱力学的解析と電気化学測定の結果を比較した。

論文

Actinide nitrides and nitride-halides in high-temperature systems

小川 徹; 小林 紀昭; 佐藤 忠; R.G.Haire*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.347 - 354, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0925-8388(98)00086-3
 被引用回数：16 パーセンタイル：68.02(Chemistry, Physical)

最近のNpN、AmNに関する知見を加えて、アクチノイド-窒化物の蒸発挙動の系統的理解が可能になった。また、U-N-Cl系の電気化学的測定により、ハロゲンを含む三元系の挙動が明らかになってきた。アクチノイド-窒化物の高温蒸発過程他の様々な化学平衡関係は、窒素副格子上の空孔を考慮した副格子モデルで記述できる。

論文

TRU燃料挙動予測とデータベースの現状

小川 徹

消滅処理研究の現状; 新しい原子力技術の可能性を求めて, 0, p.117 - 124, 1994/08

マイナーアクチノイド消滅処理における燃料挙動解析上の着眼点とデータベースの現状について、酸化物、窒化物、合金、溶融塩の各系について概観した。

論文

Thermal diffusivity measurement of molten alkali carbonate salts by use of a simple ceramic cell

加藤 義夫; 荒木 信幸*; 平田 哲也*; 勝田 博司

Thermal Conductivity,Vol.19, p.279 - 287, 1988/00

抄録なし

論文

Oxidation of zircaloy cladding in air

鈴木 元衛; 川崎 了

Journal of Nuclear Materials, 140, p.32 - 43, 1986/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(86)90194-7
 被引用回数：14 パーセンタイル：79.17(Materials Science, Multidisciplinary)

未照射で応力除去焼鈍材のジルカロイ-4管を、350,400,450,500$$^{circ}$$C空気中で加熱,酸化させた。いくつかの試料は反応前海水に浸し、海水塩の効果を調べた。酸化重量増のデータは、反応に遷移点があることを示し、これは水蒸気および高温高圧水中の酸化と同様である。海水塩は遷移点後の重量増加を加速する。試験後の試料酸化膜と金属組成を光学顕微鏡によって観察した。反応速度定数を求めたが、これは従来の、水蒸気および高温水中での実験を含めた研究例において得られた値とごく近かった。

報告書

Single-fluid-Type Accelerator Molten-Salt Breeder(AMSB)

古川 和男; 塚田 甲子男*

JAERI-M 83-050, 43 Pages, 1983/03

JAERI-M-83-050.pdf:1.05MB

溶融塩ターゲットとブランケツトを加速器増殖炉に利用することが検討された。この塩の中にはThF$$_{4}$$,UF$$_{4}$$が高い濃度で含まれる。この方式の利点は、ターゲットの製作、設計、照射損傷、熱除去、安全性、経済性に関連する。LiF-BeF$$_{2}$$-ThF$$_{4}$$,LiF-NaF-ThF$$_{4}$$,LiF-BeF$$_{2}$$-UF$$_{4}$$などをターゲット・ブランケット兼用で使うならば、予期以上の中性子発生効率がえられることが、ニュトロニックスから示された。この加速器溶融塩増殖炉(AMSB)の概要、特性、炉化学問題点が紹介された。また、エネルギー戦略上の位置付け、特にトリウムサイクル実現化における貢献などか諭じられた。

論文

Structural analysis of molten NaNO$$_{2}$$

大野 英雄; 五十嵐 一男*; 岩館 泰彦*; 新島 高幸*; 古川 和男; 持永 純一*

1st Int. Symp. on Molten Salt Chemistry, J-204, p.345 - 348, 1983/00

溶触NaNO$$_{2}$$の構造についてX線回折法を用い詳細な測定解析を行い、すでに報告されているX線および中性子線解析結果と比較し、検討した。1個のNO$$_{2}$$$$^{-}$$イオンの近傍には約2個のNa$$^{+}$$イオンが存在し、最近接Na-N,Na-OおよびNa-Na原子対の原子間距離は、それぞれ2.50,2.35および3.90$AA$であった。本研究により、パルス中性子線回折法で得られたNa-N原子間距離2.178$AA$は短すぎることが明らかとなった。Na-N距離=2.50$AA$はNa$$^{+}$$-NO$$_{2}$$$$^{-}$$イオン間の様々な幾何学的配置における静電ポテンシャルエネルギーの考察からも矛盾しない値である。

論文

Structural analyses of molten R$$_{2}$$SO$$_{4}$$,R=Li,Na,K,Cs and Ag

三宅 通博*; 鈴木 喬*; 森川 日出貴*; 大野 英雄; 古川 和男

First Inter.Symp.on Molten Salt Chem.Technol.,J-207, p.354 - 357, 1983/00

溶融アルカリ硫酸塩R$$_{2}$$SO$$_{4}$$(R=Li,Na,K,CsおよびAg)の構造を、融点直上におけるX線解析法により考察した。これらすべての溶融塩において、結晶状態で存在するSO$$_{4}$$四面体が溶融状態においても存在することが明らかとなった。溶融Na$$_{2}$$SO$$_{4}$$,K$$_{2}$$SO$$_{4}$$およびCs$$_{2}$$SO$$_{4}$$においては、カチオンは主としてSO$$_{4}$$四面体の頂点あるいは面位置に存在する確率が高いことを示している。一方、溶融Ag$$_{2}$$SO$$_{4}$$においては、カチオンの存在確率が高い位置はSO$$_{4}$$四面体の頂点あるいは積位置である。溶融Na$$_{2}$$SO$$_{4}$$,K$$_{2}$$SO$$_{4}$$,Cs$$_{2}$$SO$$_{4}$$およびAg$$_{2}$$SO$$_{4}$$におけるイオンの長距離配列はCaF$$_{2}$$型に類似(Ca位置にSO$$_{4}$$、F位置にカチオン)しており、溶融Li$$_{2}$$SO$$_{4}$$の場合はTiO$$_{2}$$型配置に類似(いづれも$$gamma$$=10$AA$以内における考察ではあるが)していることが明らかとなった。

論文

Comments on transport phenomena of ionic liquids

大野 英雄; 古川 和男

First Inter.Symp.on Molten Salt Chem.Technol.,J-315, p.449 - 452, 1983/00

イオン性液体中でのイオンの分極・変形効果(可変形イオン模型-deformable ion modelと呼んでいる)は、アニオン・カチオン半径の和(r$$_{c}$$+r$$_{a}$$)およびそれらの比(r$$_{c}$$/r$$_{a}$$)とならんでアルカリハロゲン化物液体の構造・物性を支配する重要因子の一つである。すでに、融点における体積変化ならびに動径分布函数の第1ピーク位置に関して、イオンの分極・変形効果の重要性を証明してきた。本稿では、イオン性液体の動的挙動を最もよく代表し、また測定精度が高い電気伝導度に関して、最近の新しいデータをもとに考察を試みた。

論文

X-ray diffraction analysis of molten potassium bromide

大野 英雄; 古川 和男; 高木 隆三*; 五十嵐 一男*; 持永 純一*

J.Chem.Soc.,Faraday Trans.,1, 79, p.463 - 471, 1983/00

溶融塩の物性データ予測法を確立するには、その構造論的知見が必要である。本研究ではX線回折および計算機実験(molecular dynamics法-shell model)を行い、溶融KBrの構造を解析した。これらの結果は、ペアポテンシャルを用いた計算機実験は理論的にも不完全であるとの我々の主張(可変形イオン模型-deformable ion model)を裏付けるものであった。

論文

Structural analysis of molten LiBr

大野 英雄; 古川 和男; 五十嵐 一男*; 持永 純一*

J.Chem.Soc.,Faraday Trans.,I, 78(5), p.1555 - 1560, 1982/00

溶融塩の物性データ予測法を確立するには、その構造理論的知見が必要である。本研究では、詳細なX線回析実験を行ない、溶融LiBrの構造を解析した。最近接Li-Br間距離は0.265nmとなり、計算機実験で得られた値0.24nmより僅かに大きな値となる。この傾向はすべてのアルカリハライド液体に共通であり、pair potentialを用いた計算機実験が理論的にまだ不十分であること裏付ける結果である。また最近接Li-Br対の数は約3.8個となり、Levyら(ORNU)の結果(約5個)と異なるが、これはLevyらの測定にはかなりの誤差が含まれるためであろう。またこれは、古川の理論的予言(1961)を裏付ける結果である。

論文

イオン性融体の密度推定法

古川 和男; 大野 英雄; 高木 喜樹*

日本化学会誌, (6), p.942 - 946, 1982/00

溶融塩のエネルギー工学への利用をはかる場合、その密度は最も基本的な物性値の一つである。液体の密度はその構造と密接な関連があり、今まで液体構造に関する情報が不足しており密度推定等は困難であった。しかし最近のX線あるいは中性子線回析実験等による溶融塩構造化学に関する研究の進歩により密度推定が可能となった。本論文では、融点Tmにおける分子容Vmを各構成イオンの最密充填させたと仮定して求めた理論的イオンモル体積Vi,電子分極率$$alpha$$i,ならびに電荷Ziおよびイオン半径riの比Zi/riを用い解析した。錯イオンを形成しない単純イオンからなる溶融塩は$$pm$$10%以内の巾で最適化曲線の上によく集まり、密度推定に利用できると思われる。しかし、錯イオンを形成する場合は複雑で、錯イオンの実効体積ならびに有効な電子分極率の評価にはさらに検討を要する。

論文

溶融アルカリハロゲン化物の構造

大野 英雄; 古川 和男

日本化学会誌, (6), p.934 - 941, 1982/00

本論文は回析実験から求められた溶融アルカリハライドの構造(我々が最近X線回析法で行なった未発表の研究を含む)に関し、計算機実験結果との比較ならびに安定同位元素を利用した中性子線回析法の問題点等をのべたものである。動径分布函数における第一ピーク位置は、X線あるいは中性子線回析結果と計算機実験結果では僅かではあるが明きらかな差(0.1~0.3$AA)$が存在する。これは、イオンがお互いに近づきあった付近で、electron-shellに非対称的な変形(液体の本質を示す)がおこっているためと考えられ、球対称を維持したまま中心の偏極(分極)しうるelectron-shellを仮想するだけでは十分でないことを示している。安定同位元素を利用した中性子線回析法はX線回析法では得にくい、部分相関函数を直接求めることができるが、現在得られている結果には誤差が多く含まれているものもあり、精度をあげた再測定が必要と考えられる。

論文

溶融トリフルオロベリリウム酸アルカリ中のアルカリイオンとフッ化物イオンの自己拡散

綱脇 恵章*; 大野 英雄; 勝田 博司; 古川 和男

日本化学会誌, 6, p.956 - 960, 1982/00

$$^{2}$$$$^{4}$$Na,$$^{1}$$$$^{8}$$Fをトレーサーとする毛細管浸漬法により、溶融NaBeF$$_{3}$$(融点372$$^{circ}$$C)中のナトリウム、フッ素の自己拡散係数D(m$$^{2}$$,sec$$^{-}$$$$^{1}$$)の測定を行い、次の結果を得た。DNa=7.80$$times$$10$$^{-}$$$$^{7}$$exp〔(-4.2$$pm$$5.6)$$times$$10$$^{3}$$/RT〕(420~560$$^{circ}$$C) DF=4.93$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$exp〔(-79.6$$pm$$6.5)$$times$$10$$^{3}$$/RT〕(440~600$$^{circ}$$C)Rの単位はJ.mol$$^{-}$$$$^{1}$$.K$$^{-}$$$$^{1}$$である。この結果は、溶融LiBeF$$_{4}$$,LiBeF$$_{3}$$中のリチウム、フッ素の結果と同様な傾向を示す。これはすでに報告しているフッ素の交換と回転を伴う拡散機構模型と矛盾しないと言える。

論文

Self-diffusion of lithium,sodium,potassium and fluorine in a molten LiF+NaF+KF eutectic mixture

梅咲 則正*; 綱脇 恵章*; 大野 英雄; 岩本 信也*; 古川 和男

J.Chem.Soc.,Faraday Trans.,I, 77, p.169 - 175, 1981/00

最も典型的な溶融フッ化物の一つとして、LiF-NaF-KF(46.5-11.5-42.0mol%entectic)を取上げ、その中のすべてのイオン種の自己拡散係数を測定したものである。Na,K,Fに対してはmass number 24,42,18の放射性同位元素をtracerとすることにより、Liは$$^{6}$$Liを用いることにより測定された。毛細管法によったが、その詳細は、Li-Be-F系,Na-Be-F系に対して行ったものと同様である。その結果はAnhenius equationsで整理でき、activation energyは30~37J/mol.Kという比較的低い値であって、単純なアルカリハライド溶融塩の値と同程度である。これらかも、我々が過去に示したfluoroberyllate溶融塩におけるFの異常拡散測定の正当性が裏付けられたと考えられる。

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